Nació en Lota y a los diez años se fue a vivir a Lebu, donde inició sus estudios, los que prosiguió en Concepción. A los 19 viajó a Santiago y se matriculó en al escuela de Leyes. Recibido de abogado, advirtió que no era esa su verdadera vocación: siguió castellano en el Instituto Pedagógico y enseguida se consagró a la docencia con tanto éxito que llegó hasta la prorrectoría de la Universidad de Chile.
Su nombre será siempre recordado como fundador del Ateneo de Santiago, donde acogió cordialmente a escritores que se iniciaban, muchos de los cuales son con el correr de los años tan valiosos como Augusto d´Halmar y Eduardo Barrios. Samuel Lillo fue además profesor e la Escuela Militar, académico de la Lengua, ensayista, narrador, abogado y periodista.
En 1911 ganó dos premios en concursos auspiciados por el Consejo Superior de Letras y el Círculo Naval de Valparaíso con sus obras Chile Heroico, Romancero del Mar. En 1913 ganó un primer premio en los Juegos Florales de Tucumán, Argentina, con su Canto a la América Latina. Obtuvo otro primer premio en el concurso del Consejo de Instrucción Pública con un Canto a Vasco Núñez de Balboa. Dos años más tarde gana el primer premio en los Juegos Florales Cervantinos de Valparaíso con su Canto Lírico a la Lengua Castellana. Y en Concepción en 1916, consigue la Flor del Oro en los Juegos Florales de la Raza con su Canto a Isabel la Católica.
Fue un poeta fecundo con una veintena de obras de corte épico, en estrofas sonoras, inflamadas y declamatorias muy al gusto y moda de entonces.
En 1900 publicó su primer libro Poesías. Desde entonces sus pequeños cantos cundieron y formaron el caudal de su obra poética en que destacan Canción de Arauco, Romancero del Mar, Fuente Secreta, Lámpara Evocadora y Cantos Filiales.
Recibió el Premio Nacional de Literatura 1947.
Falleció el 19 octubre de 1958.